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近日，云南大学材料与能源学院、云南省微纳米材料与技术重点实验室柳清菊教授团队在光催化分解水制氢（PHE）研究中取得新进展，研究论文“Insights into synergistic effect of Pd single atoms and sub-nanoclusters on TiO2 for enhanced photocatalytic H2 evolution”发表在国际学术期刊Chemical Engineering Journal（2022，https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.137873，IF=16.744）上。云南大学为第一作者单位，云南大学材料与能源学院博士研究生吕天平和肖斌为共同第一作者，柳清菊教授和张裕敏副研究员为共同通讯作者。
利用太阳能光催化分解水产氢是解决当今全球能源危机和环境污染问题的有效途径之一，研究团队在前期工作（Nature Communications 2022，13，58）的基础上，设计并合成出Pd单原子/原子团簇作为MIL-125 MOF结构衍生TiO2的助催化剂（图1），发现采用该结构为助催化剂的Pd0.75/TiO2光催化剂的产氢性能优异，其产氢率是TiO2的15倍。团队系统研究并揭示了Pd单原子/原子团簇之间的协同作用机制及对光解水制氢性能的影响，结果表明Pd单原子和原子团簇的协同作用可以优化其d带中心（εd），显著平衡了Pd0.75/TiO2光催化剂在PHE反应过程中中间产物H*的化学吸附与解吸（氢吸附自由能（ΔGH*）更接近于0）；同时，Pd原子团簇能有效地促进Pd单原子上的电子迁移，大幅提高了Pd0.75/TiO2上光生电子和空穴的分离率，从而有效提高其PHE活性（图2）。该研究对高效光催化剂的设计和研发提供了新思路。
图1. （a）Pd/TiO2光催化剂的合成示意图，（b-e）Pd0.75/TiO2的HAADF-STEM谱图。
图2. （a-b）光催化剂的PHE效率；（c）Pd0.75/TiO2的循环稳定性；（d-f）理论分析结果。
本项研究得到国家自然科学基金（No.51562038），云岭学者项目和云南省基础应用研究项目（No. 202101AT070013）的支持。
来源：云南大学
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